Ảnh hưởng của nồng độ Ce3+ lên cấu trúc và tính chất quang của vật liệu nano ZnO chế tạo bằng phương pháp sol-gel

Tóm tắt

Trong nghiên cứu này, vật liệu nano ZnO pha tạp Ce³⁺ (Zn_1-xO:xCe³⁺) được chế tạo thành công bằng phương pháp sol-gel. Kết quả phân tích giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) và phổ Raman cho thấy, ở nồng độ pha tạp 1%, ion Ce3+ đã thay thế cho ion Zn²⁺. Tuy nhiên khi pha tạp ở nồng độ lớn hơn (3 và 5%), bên cạnh sự thay thế có sự hình thành pha mới CeO₂ ngăn cản quá trình khuếch tán ion Ce³⁺ vào mạng nền. Quan sát ảnh hiển vi điện tử quét phát xạ trường (FESEM) cho thấy vật liệu thu được có dạng hạt với kích thước cỡ vài chục nano mét. Phổ tán sắc năng lượng tia X (EDS) và phổ EDS mapping chỉ ra rằng, vật liệu nano Zn_1-xO:xCe³⁺ (x=1-5) thu được có độ sạch cao và nguyên tố Ce phân bố đồng đều trong mẫu. Phổ UV-Vis xác nhận tương tác mạnh giữa ion Ce³⁺ với mạng nền ZnO dẫn đến tăng khả năng hấp thụ ánh sáng trong vùng nhìn thấy. Phổ huỳnh quang (PL) của ZnO cho thấy tồn tại 2 vùng phát xạ: phát xạ trong vùng tử ngoại gần (NUV) xung quanh bước sóng 389 nm có nguồn gốc từ quá trình tái hợp giữa các điện tử ở vùng dẫn với lỗ trống ở vùng hóa trị (tái hợp vùng - vùng: NBE); phát xạ trong vùng nhìn thấy tại cực đại 650 nm liên quan đến các trạng thái sai hỏng như nút khuyết ôxy (V_o) hoặc/và nút vị trí điền kẽ ôxy (O_i). So với mẫu ZnO, phổ PL của mẫu Zn_1-xO:xCe³⁺ cho thấy phát xạ vùng nhìn thấy xuất hiện đỉnh mới tại bước sóng 580 nm liên quan đến chuyển mức 3d → 4f của ion Ce³⁺. Trong khi cường độ đỉnh 580 nm tăng lên thì cường độ đỉnh 389 giảm đáng kể khi nồng độ pha tạp tăng dần từ 1 đến 5%. Điều này có nghĩa là Ce³⁺ đã gây ức chế quá trình tái hợp NBE của ZnO và do đó nó có tiềm năng lớn trong lĩnh vực quang xúc tác dưới kích thích của ánh sáng nhìn thấy.